Вимірювання радіоактивності Інститутом Ганна Майтнера після аварії на Чорнобильській АЕС -

1 pcgrscii? >/Квітень xjgoo Hai вимірювання радіоактивності Hah n-m eitner-l nstitute після аварії на Чорнобильському реакторі У. Беренд, П. Дульський, Е. М. Фрідланд, Д. Гавлік, К.-Е. Кіршфельд, П. Шуберт, К.-Х. Каменяр

2 На основі Інституту Ган-Майтнера (HMI-B) Інститут Ган-Майтнер-Берлін ГмбХ публікує серію звітів, в яких повідомляється про дослідження та результати розвитку інституту. Їх можна замовити в інститутській бібліотеці. Звіти включаються до відповідних баз даних спеціалізованих інформаційних центрів або подаються у друкованих виданнях. Інститут Хана Майтнера в Берліні. Всі права захищені. Звіти Hahn-MeHner-lnstHute (HMI-B) Hahn-Meitner-Institute Berlin GmbH публікує низку звітів, в яких повідомляється про результати досліджень. Звіти можна отримати у бібліотеці Інституту. Звіти оприлюднюються до відповідних баз даних спеціальних інформаційних центрів, відповідно викладених у друкованих виданнях. Інститут Хана Майтнера в Берліні. Всі права захищені. Hahn-Mellner-lnstltut Berlin QmbH GlIenlcKer StrzBe O-1000 Berlin 39

3 Вимірювання радіоактивності Інститутом Ган-Майтнера після аварії на Чорнобильській АЕС Автори: 0. Беренд П. Оульський Е. М. Фрідюанд Д. Гавлік К.-Е. Кіршфельд П. Шуберт К.Х. Steinmetz Редактор: K.H. Каменяр

4 I N H A L T Сторінка 1. Вступ. ' Гаряча програма HMI 4 3. Моніторингові середовища, метод вимірювання Місцева потужність дози, аерозолі, опади. Поверхневе забруднення Гамма-спектрометрія гамма-спектрометр, калібрування спектрометра Можливі систематичні помилки Статистичні помилки Межі виявлення Контрольні вимірювання Результати моніторингу навколишнього середовища Оглядові результати, повітря, вода, місцева потужність дози Детальні результати конкретних нуклідів Повітря, дощ, поверхневі води та пісок Забруднення ґрунту в міській зоні Берліна Результати Y - s P e> Інспекція трометричної їжі Інспекція грудного молока _ Спеціальні вимірювання Результати вимірювання зразків Східної Європи Hot-Partides 51

5 8 ДОДАТОК Сторінка окремі результати, таблично представлені: I Молоко 57 II Молочні продукти 61 III Овочі, фрукти VI IV М’ясо, риба 86 V Яйця 87 VI Грудне молоко 88 VII Вода - 93 VIII Пісок, земля, трава 94

Реєструй 9 Зв/год надійно. Вся система підлягає обов'язковому калібруванню і перевіряється щорічно відповідальним повірочним бюро. 3.2.аерозолі Метод вимірювання, описаний нижче wi

d використовується у звичайному моніторингу навколишнього середовища для визначення концентрації активності штучних радіонуклідів окремо від концентрації природних радіоактивних аерозолів. 5-й

15 Таблиця 1 Властивості детектора № детектора Геометрія Тип Відносна чутливість * (%) 2 Повний кристал 1 Повністю кристалічно чистий германій германій (Li) 3 свердловина чистого германію напівширини при: E = 1,33 МеВ E = 122 кев (Co-60) (Co-57) (кев ) (кев) Співвідношення Fotopeak/Compton при E = 1,33 МеВ Свердловинний Германій (Li) 5 Свердловинний Германій (Li) 6 Свердловинний Германій (Li) 7 Свердловинний Германій (Li) "*) Відносна чутливість визначається як фотопік - Швидкість підрахунку їжі Co-60 (1,33 МеВ) на відстані 25 см порівняно з детектором NaJ 3 "x 3"

16 Tebell & Ü falibner-flaktoreh rwefctor Vr. MeferfäjS kßlibrierfsldvr-for \ kälibneffsktor -for * 3? Dä (B-661,66 k &) -t 4L i. S, Sb-40

3, SS-40'I? 5 s Z 3 Ewjsdiale fharinelfi) If/IL 1 Riugaiiate fffarinei'li) f/asrtig fo

2 Коефіцієнт калібрування без напряму ідентичний імовірності виявлення e. Діяльність A випливає з A = Zk/e-n, де Zfc - швидкість підрахунку у фотолінії, а n - ймовірність викидів. 13

17 Таблиця 3 Вимірювальні методи Детектор № Вимірювальний посудину, що захищає підземну швидкість відліку до (ips) *) вимірювання часу t ^ (s) гранична активність виявлення для W l J (Bq) 1 пляшка для порошку пляшка для порошку пляшка для порошку кільце чаша для порошку кільце чаша пляшка для порошку кільце чаша пляшка для порошку, 50 мл пляшка для порошку 50 мл 100 мм сталь 150 мм свинцева стіна підлога свинцева стіна підлога свинцева стіна підлога 50 мм 10 мм 50 мм 10 мм 50 мм 10 мм відведення 100 мм відведення 100 мм *) При E = 364,5 кев ih

3.5.5 Межі виявлення Межа виявлення конкретної активності визначається в кожному окремому випадку за кількістю доступної проби, часом вимірювання та фоном підрахунку. Межа виявлення специфічної активності описується формулою: 3/T " ANWG =: ü [Бк/кг] або [Бк/1] n c H S

Це призводить до меж виявлення, перелічених у таблиці 3 для різних детекторів, вимірювальних геометрій та часу вимірювання. Для завдання швидкого вимірювання (концентрація активності J вище або нижче 100 Бк/1 або 250 Бк/кг) великої кількості зразків харчових продуктів, даних у травні, меж виявлення, яких можна було досягти за відповідно короткого часу вимірювання, було цілком достатньо. Вимірювання специфічного для нуклідів повітряного фільтра, зразків дощової води та піску проводили на спектрометрах 1 та 2 (див. Таблицю 1). Межі виявлення, яких можна досягти за допомогою цих спектрометрів, становлять близько 10 для часу вимірювання 2 години, залежно від нукліду

3 Бк/м для аерозолів (повітряний фільтр), 1 Бк/1 для опадів і 10 Бк/кг для зразків піску із загальною точністю вимірювання, що перевищує 20% контрольного вимірювання. № 1 - 5 перевірено. З різницею у питомій активності менше 5%, було задовільне погодження. Вимірювальні ранги 6 та 7, що використовувались для обстеження грудного молока, порівнювали з вимірами радіаційного кабінету сенатора з питань розвитку міст та охорони навколишнього середовища з використанням злегка забрудненої проби молока (25 Бк/1), внаслідок чого статистична похибка призводила до тих самих виміряних значень. 17-й

23 Таблиця 4 Частка штучних радіоактивних речовин у загальній концентрації активності аерозолів у повітрі та атмосферних опадах 1 1 Час 1 1: J- 131% повітря 1 Регер. Повітря CS -137% Штучне благословення загалом I% Повітря Дощ 1-90 y 4-90 y [3:! 4:, 09 5:, 08 6:, 005 Y_, 9 0,03 0,1 0,2 3 y 0,05 0,02 0,005 0,01 0,2 j 0,1 0,005 0,1 0,001 0,5 j 1 le не повертається до нуля, оскільки в посудині для зразків завжди є залишок води (див. Рис. 2) діяльність яких продовжує реєструватися. Точка вимірювання потужності гамма-локальної дози (рис. 6) зареєструвала два проходи хмари (1, 2). Після цього він вказував на збільшені значення, що можна пояснити залишками випадіння на поверхні грунту та навколишньої рослинності. З початком грозового дощу (3) потужність локальної дози гамма від 0,09 jsv/год до приблизно 0,14 (isv/h. Це було викликано, з одного боку, краплями дощу, збагаченими радіонуклідами, що пролітали повз детектор, а з іншого боку, наступними Осадження цих речовин на землю. 30% активності цього грозового дощу складали штучні продукти поділу, переважно J (10%). Решта 20% 20

25 Таблиця 5 Питома активність та склад (виходячи із загальної активності [%] або активності 137 Cs) суміші штучних радіонуклідів у повітрі 1 I 30 квітня годину 1 II 1 I t 1 J Нуклід A (i) A (i) Bq/m 3 I% A (137 CS) Bq/m 3 I * I j A (Cs) Nb-95 j I - j Mo cj Ru I Ru-106 j Te I 5 'j I Te- 129m Te I J-131 *) II J-132 *) I J-133 *) j I - "Cs SI Cs oa 0,20 Cs sl l 3,8 = 1,00 I j Ba i La jjj Np I" III l I всього 32, 71 IIIII l I *) Що стосується ізотопів йоду, то слід враховувати, що реєструється лише частина, пов'язана з аерозолями. Хоча частка Cs у загальній активності (лише продукти штучного ділення) у повітрі зменшилася вдвічі з 8% до 4% 4 травня порівняно з 30 квітня, частка ізотопів рутенію та телуру подвоїлася. Загалом, співвідношення ізотопів цезію 137 та 134 становило приблизно 2: 1. 22-го

26 Частка 3% Np була виявлена в аерозольному фільтрі 30 квітня; 4 травня, однак, це ядро було більш кількісно виявленим. На рис. 7а показано гамма-спектр фільтра від 30 квітня, на якому були позначені лише найсильніші лінії. Вставка на рис. 7 показує розріз з низькоенергетичною частиною спектра, де видно основні лінії Np. В цілому в спектрі були знайдені нукліди, типові для плавлення серцевини. Без подальшого обговорення різного складу суміші штучних нуклідів у повітрі хмар 30 квітня та 4 травня, давайте розглянемо різні фази викидів реактора, зафіксовані аерозольними фільтрами, та різні кліматологічні ефекти виснаження та змиву на посилаються на різні шляхи хмар. Під час підвищеної радіоактивності в повітрі 29/30. Повітряні фільтри, витримані в квітні 1986 р. (Загальна пропускна здатність 750 м 3), були виміряні повторно за допомогою Y-спектроскопії з двома площинними детекторами германію та детектором великого об’єму Ge (Li) протягом декількох днів (), щоб надійно ідентифікувати слабо зустрічається Y за допомогою оцінки збігів

Щоб зробити лінії можливими. На додаток до ізотопів, перелічених у таблиці 5, можна чітко ідентифікувати наступні ізотопи якісно: 85 Sr, 95 Zr, 9m Tc, 110m Agr lu A g, 125 sbf 127 s b/ltl Ce, l 27 24

28 ONM «= i * o 1 icl *? J 2 «^ w 1 (600 & V011J 1 -«. «^» S «i« = ^ ^ -s 4> повинен CD CO CD 25

29 Таблиця 6 Часовий хід середньодобових значень загальної концентрації бета-активності аерозолів та концентрації штучної активності в повітрі, а також потужності гамма-локальної дози Усі аерозолі Штучні аерозолі Місцева потужність дози Датуні (ступінчастий фільтр) Бк/м 3 Бк/м 3 *) нсв/год, 2. 0, 0 5.14 0., 8 6.43 0, 2 0.09 0,. 6 0.41 0, 42 0, 7 8.56 0, 0 1.35 0, 7 2,55 0, 5 4,55 0, 2 0,23 0, 7 0, 4 0,036 0, 8 0,025 0, 8 0, 7 0, 9 0,013 0, 8 0,017 0, 9 0,017 0, 7 0,012 0, 9 0,005 0, 8 0,007 0, 6 0,009 0, 1 0,009 0, 5 0,007 0, 9 0,006 0, 7 0,013 0, 4 0,003 0, 7 0,016 0, 5 0,007 0, 8 0,004 0, 2 0,003 0, 5-0, 2-0,095 *) Значення нижче межі виявлення не враховувались для подальшої оцінки. У випадку штучних аерозолів момент часу для усереднення не збігається зі зміною дня через період запилення фільтра. 26-й

31/o CBq/W * J Рис. 2 A, -, Zeltficii/Veilsuf far M! I 4fcfrw'täiskün2eMt »» fii? M у Uffr далеко 3434 wd Te & Z Akfo.9 J, gif da ^ 37 CS4W 0,4, ^ OPi M Wn QOM. О, Ml 5S. n_qü 195. МКС SS. 2AS. AyoJo A: fäf Ru 32 Таблиця 7 Часовий хід концентрації активності штучних радіоактивних речовин в атмосферних опадах у травні 1986 р. *) J 7,5. Nuclide JBq/1 1 1 Mo-99 - Hu Ru-106 33 Таблиця 3 Часовий хід активності в Bq/m 2 в Bq/m 2 у травні 1986 року через опадів на підлозі ділянки HMI. Nuclide Mo-99 1 " 16 Ru j Ru "1" - Te J-131 (J Cs l Cs-137 I l Ba "La]! 1 1 сума I 1 II опадів-j 6,7 23,8j 3,2 кількість j мм j 87 jj 9 j - j - j - yyy - y - yy 87 j II 1 1 2.6 2.3 6.9 2.3 3.4 18.5 III 1 1 I I. III 38 Bq/1 в затоці Ліпер та 30 Бк/л у Тегелеровій Див. (Табл. 9). Частка J 3 1 J становила близько 40%, 103 Ru близько 34%, 132 Te близько 15% і 137 Cs близько 11% Концентрацію найважливіших штучних нуклідів у воді затоки Ліпер (Гавел) та Тегелера див. Можна побачити на рис. 11-13 та 15-17. 30

34 "10000 M> A4 zfethicl ^ курс deramribäfcamzeubrstiovi -ftirdie Mepw ßucW? (Havel) 'm Sawcj (x) twaf m Wasserf") для J/34 і 7e 432, yftfe-ffi. "ОС. ÄSS." -It.5 & для C & 4Z1, Cte/13-utncj -C & 43b AC \ f \/s & it ^^ О HS. Ib.s. 10S. 2BS. »& -It t Alob./f3 ^ ooo, -fftr" Ru 403. uv> d -SlwiOb AO0 40 AUoftt 400 9h VS, IBS. ir --L9/WÖ unej SA * »s. дупу aas. -f.s. BS'W S.fe A0 '% ± i * "* ^ $ wträ., 35 40000 AVoM 4000 Ssiblictoet Verl & tfdet AUtigkeitsläwzeHixstioft for d & ntegäer äea \ vn Sand (x) and In the water () for 3434 and Te Fig.S Oh -MS . IB. * OS. ISS *. S * ffitr .S. 2SS. SJS l «. St -fltf Lä4tO md BQÄHO« 32 fo -MI. 1SS. 20.S. * 6S. 30S. 46. SC With eiiiew ffsi (+) yasei ** «значення c ^ sptoh & n der Us/AiweSiSQteia &

41 Таблиця 12 Склад нуклідів та питома активність деяких забруднених зразків з району Берліна відразу після проходження першої радіоактивної хмари. [вирізати- [вирізати Пітер нуклід цибулю-порей цибулю-порей гладкий ревінь шпинат трава шпинату понад 1 ГМІ Я бачу Бк/кг j Бк/кг Бк/кг Бк/кг Бк/кг Бк/кг Бк/кг I K Zr! Nb Mo Tc-99m Ru Ru Te J J J Cs Cs Cs Ba La Ce забезпечував контроль поверхневого забруднення, тому неможливо було забезпечити відповідність керівним значенням. Оскільки орієнтовні значення вже були визначені специфічно для нукліду, єдиним методом вимірювання, що залишився, була гамма-спектрометрична оцінка. Для того щоб визначити, якою мірою забруднене листяне сопло можна очистити від осаджених радіоактивних нуклідів промиванням, на зразку шпинату проводили експерименти,

42 Таблиця 13 Резюме: молочні продукти № Зразки з активністю 131 I [загальна кількість A> 100 50

49 Таблиця 18 Активність та склад нуклідів щодо Cs (відсоток відноситься до загальної активності штучних нуклідів) деяких зразків з району узбережжя Балтійського моря Польщі *) зразок риби Янтарний взуття автомобіль (6,2 г) A (i) A (i) A (i ) Нуклід Bq A (1J/Cs)% Bq A (137 Cs)% Bq A (i37 Cs)% K tti Zr Nb Ma Tc-99m Ru Ri A3-110m Sb Te le JJJ Cs Cs = = Ba Ia Oe Oe Eü EU Np "*) Значення нижче межі виявлення не враховувались для подальшої оцінки з оцінками працівника HMI на узбережжі Балтійського моря вздовж води, бурштину, а також колективного зразка витирання з його автомобіля. Склад нукліду привів до високих пропорцій до 23% для l J і 46

51 Таблиця 19 Нуклідний склад зразків сова зі Східної Європи, 4 = - порівняно з Берліном у Бк/кг. Elbing Loetzen Suwalki Краків Бухарест Софія Прага Будапешт HHI HHI Польща Польща Польща Польща Польща Румунія Булга Чехо- Угорщина Угорщина Берлін Берлін Nuklid rien lowakei K Hn Zr Nb, 1 - Mo * Tc-99m Ru Ru Ag-IIOm Sb Te Te JJJ Cs Cs Ba La Ce Ce Eu Eu: значення нижче межі виявлення '

52, однак, досить непоганий матч. Однак одного лише напряму розповсюдження недостатньо для оцінки результатів вимірювань у Південно-Східній Європі: дуже різний розподіл активності на Балканах можна класифікувати лише з використанням топографічних умов. 1PS »^» - 'äss & 5> detirgszüge. Рис. 2A Припущені повітряні потоки від Biete Apn \ bi & AnfeSng Mai iw європейського повітряного простору W

54 7.2 Гарячі частинки з Мазурії/Польща Після падіння, що впало після аварії на ядерному реакторі в Чорнобилі на північному сході Польщі, дев'ять радіоактивних частинок (гарячі точки) були досліджені за допомогою спектроскопії та електронної мікроскопії. Гарячі частинки - це частинки з високою питомою активністю порівняно з активністю рівномірного випадіння забруднень. На початку вересня 1986 року працівник HMI виявив гарячі частинки в Мазурському озерному краї в Польщі. ^ -Spektrum Ru H.6.W PI ki Eh Рис. 22 Ü I ^ Mt (4y jl 2> 0,5 HO -LS "Ewergi'e [WeY] 1.0 Спочатку частинки механічно відокремлювали від ґрунту та органічного матеріалу Дослідження за допомогою детектора Ge-Li показали, що по суті лише ізотоп рутену 103 Ru (T1/2 = d) та ізотоп родію 106 Rh (T1/2 = 30 с) були виявлені у всіх дев'яти зразках (рис. 22) . 106 Rh - короткочасний дочірній нуклід чистого ß-випромінювача 106 Ru (Tj/2 = d 5). Дві частинки все ще містили низьку активність інших радіонуклідів. Після більш тонкого механічного розділення всіх дев'яти гарячих частинок та їх очищення етанолом в ультразвуковій ванні лише Невелику частку ізотопу кобальту Co все ще можна побачити в y-спектрі одного зразка (табл. 20). 51

56 53 Рис. 23 Скануючі зображення електронного мікроскопа гарячих частинок HS 4, 5, 7, 8 PI; Мікромаркер = 1 мкм

57 Таблиця 21 Якісний результат мікроаналізу електронного пучка j зразок cr FeJHi K) 1 HS 1 FL, I fcai] aij P d ü - XX ooo XX - i 1 HS 2 PL - X - oo 1 HS 3 PL - XX ooo XX - j 1 BS 4 PL - XXX - o X o - 1 HS 5 PL - ooooo XX - I HS 6 PL X oo XX o XX o 1 HS 7 FL - X - ooo XX HS 8 PL - X - o - 1 HS 9 PL 1 . X. o: пікова інтенсивність сильна xs пікова інтенсивність слабка -: інтенсивність не виявляється без ознаки: не їсти X o X X.1 Таблиця 22 поділ дає ізотопний вихід ділення i ^ mo% I »3TC 6.13% 103.106 R u Z 3.16%, 103, 10f R u S% K% понад »6 * a Z 1,02% Ru значення, взяті з карти нуклідів Карлсруе. 54