Серія вимірювань радіонуклідів у повітрі поблизу землі в Брауншвейгу

історії

"Радіоактивність у повітрі" вперше стала відома широкому загалу після вибухів ядерної зброї над Хіросімою та Нагасакі. У наступний період концентрація активності штучних радіонуклідів у повітрі біля землі постійно зростала через гонку озброєнь між ядерно озброєними державами на той час. У Німеччині свіжі продукти поділу вперше були виявлені в 1953 році на горі "Шайнленд" поблизу Фрайбурга-ім-Брайсгау тодішнім Інститутом радіоактивності атмосфери Федерального управління цивільного захисту, яке в даний час є частиною Федерального управління з радіаційного захисту. У 1955 році Німецька служба погоди мала законний обов'язок регулярно вимірювати радіоактивність у повітрі та кількість опадів на станціях своєї метеорологічної мережі.

У 1963 р. ПТБ розпочав регулярні вимірювання радіоактивності в повітрі поблизу землі. Тривалий час вимірювання проводилися в рамках дослідницьких проектів, які слугували для порівняння концентрацій активності в північній Німеччині та Скандинавії. У Німеччині на початку вимірювань випадіння зброї забруднення решти навколишнього середовища та харчового ланцюга людини в результаті забруднення повітря вимірювалось багатьма федеральними органами (сьогоднішніми центрами контролю), державними органами, університетами та науково-дослідними інститутами. Після аварії на реакторі в Чорнобилі в 1986 р. Вимірювання радіоактивності навколишнього середовища було реорганізовано, а різні підходи до процедур вимірювання та оцінки до цього часу були узгоджені, що значно покращує порівнянність отриманих результатів вимірювань. У той час вимірювальна станція PTB у Брауншвейзі була інтегрована до нещодавно створеного ІМІС як один з 14 німецьких пунктів вимірювання слідів.

З тих пір вимірювання слідів проводилися в рамках ІМІС з метою спостереження за існуючими в даний час концентраціями активності та визнання їх тенденцій. Однак це звичайне завдання більше стосується області загального спостереження за навколишнім середовищем або радіоекології. Дві інші цілі вимірювання підпадають під заходи захисту від радіаційного захисту у вужчому розумінні

досягти "можливого часу попередження" для підготовчих заходів у випадках, коли за допомогою слідів характерних штучних радіонуклідів дуже рано виявляється наближається, сильно забруднена хмара, і
Мати доступні виміряні значення для проведення "визначення нульового рівня", необхідного у випадку свіжого забруднення для оцінки його наслідків.

Європейський Союз (ЄС) експлуатує загальноєвропейську "розріджену мережу" для вимірювання чутливих радіонуклідів у навколишньому середовищі з 2001 року. Для цього виміряні значення декількох вибраних вимірювальних станцій, "представників" відповідних регіонів держав-членів, беруться з національні вимірювальні мережі, що використовуються для звітів ЄС про радіоактивність навколишнього середовища. Одним з чотирьох пунктів вимірювання слідів повітряного спостереження в Німеччині для "Північного регіону" є станція PTB у Брауншвейгу.

Після того, як 10 вересня 1996 року Генеральна Асамблея ООН прийняла «Договір про всебічну заборону ядерних випробувань» (ДВЗЯІ), для перевірки дотримання цього договору була створена всесвітня мережа моніторингу. Ця мережа експлуатується організацією, що базується у Відні ("Організація договору про всебічну заборону ядерних випробувань", CTBTO) і базується на станціях вимірювання сейсміки, інфразвуку, гідроакустики, а також штучних радіонуклідів у повітрі. Німецький внесок у цю мережу вимірювань описані на домашній сторінці BfS під "Messstation Schauinsland" та Федеральним інститутом геологічних наук та сировини (BGR).

Радіоекологія та результати вимірювань

Графік "Радіонукліди в повітрі біля землі" показує, які радіонукліди трапляються в повітрі поблизу землі і який великий діапазон концентрацій активності спостерігається.

Зверніть увагу, що тут для середньої концентрації активності було обрано одиницю виміру "Бк/м 3". Однак звичайною одиницею вимірювання слідів є "мікро-беккерель" на кубічний метр (мкБк/м 3), тому ця одиниця є кращою для представлення довгострокових вимірювальних рядів. Для ілюстрації: префікс "мікро" означає "мільйонний", тобто H. Якщо поточна концентрація активності радіонукліду становить 1 мкБк/м 3, то в середньому лише 1 атом розпадається на 1 мільйон секунд в одному кубічному метрі повітря (що відповідає приблизно 11,5 дням).

Короткострокові серії вимірювань

Якщо у зразку повітряного пилу вимірюють підвищену концентрацію активності 137 Cs, виникає питання, чи йдеться про вхід "свіжого" 137 Cs, чи це збільшення спостерігалося внаслідок зміни "старого" забруднення. Ось чому ми порівнюємо середньотижневі концентрації активності 137 Cs з концентраціями 40 К. Виправдано, що лужні елементи поводяться дуже однаково, оскільки вони або сильно зв’язані з частинками повітряного пилу, або містяться в них.

Спостерігаючи коефіцієнт активності A (137 Cs)/A (40 K) у щотижневій золі повітряного пилу та порівнюючи значення з вітром та погодними умовами, що панували під час відбору проби, можна зробити висновок, чи походить виміряний 137 Cs від місцевого пилу або, наприклад, . Б. був доставлений пилом із районів Східної Європи, які були більш забруднені аварією на Чорнобильській АЕС. Такий вихід повинен призвести до збільшення коефіцієнта активності. З іншого боку, повинна бути можливість виявити надходження 40 К, які спричинені внесенням добрив на сусідні поля або надходять з інших джерел.

Як і очікувалося, повторні спостереження спочатку якісно показують, що типові значення коефіцієнта активності A (137 Cs)/A (40 K) можуть бути приписані різним джерелам. Щоб визначити коефіцієнт місцевої активності, влітку 2002 р. Було проведено γ-спектрометричне вимірювання, на яке вводиться 40 K від окислювачів (наприклад, KClO4), що містяться у новорічних феєрверках. Максимальне значення, показано на діаграмі (було виміряно у вибірці з новорічної ночі 2003/2004.

Протягом вегетаційного періоду внески добрив також можуть сприяти концентрації активності 40 К. Загалом, коли відбирали зразки протягом тижня, напрямок вітру лише змінювався, так що чітке розподіл записів до одного джерела неможливе, оскільки кілька можливих джерел могли сприяти одночасно.

Сезонні коливання концентрацій активності 40 K і 137 Cs показано на діаграмі 2003 р. Найімовірніші джерела вказані в полях.

Порівняння співвідношення активності A (137 Cs)/A (40 K) за 3 та 8 тижнів 2003 року показує, як впливають різні умови вітру. Показані середні погодинні значення напрямку вітру, виміряні DWD, Центр агрометеорологічних досліджень Брауншвейга (ZAMF). Кардинальні точки подані в градусах: північ = 360 ° (або 0 °), схід = 90 °, південь = 180 ° і захід = 270 °. Однак лише напрямок вітру мало що говорить про покритий раніше шлях повітряних мас і, отже, про походження радіонуклідів. Точніше визначити їх можна лише за допомогою метеорологічних дисперсійних розрахунків або розрахунків траєкторії, проведених DWD в Центральному офісі в Оффенбаху.

Приклад показує типову ситуацію західного вітру на 3-му тижні з незначно невеликою часткою східного вітру приблизно 6%. На 8-му тижні це приблизно 51%, причому вітер приходить переважно з північно-східного сектору.

Будь ласка, запиши:
Зазвичай діаграма оновлюється, як тільки оцінка γ-спектру завершується. Звичайний час вимірювання становить близько тижня, щоб можна було визначити радіонуклід 22 Na, показаний у довгостроковій серії вимірювань. Отже, результати вимірювань γ-випромінюючих радіонуклідів можуть бути доповнені найраніше приблизно через 1,5 тижні після закінчення відбору проб.

Довгострокові серії вимірювань

Загалом, концентрація активності штучних радіонуклідів у повітрі біля землі впала після набуття чинності угоди про заборону ядерних випробувань у 1963 році. Однак, оскільки не всі держави, що мають ядерну зброю, підписали угоду, випробування ядерної зброї проводились у відкритій атмосфері до 1980 р., В результаті чого свіжі продукти поділу піднімались у стратосферу. Звідти вони повернулися на земну поверхню наприкінці весни/початку літа, оскільки в цей час року відбувається сильніший вертикальний обмін повітрям через потепління атмосфери. Це добре видно на діаграмі "7 Be і 137 Cs у повітрі, розташованому поблизу землі в Брауншвейзі з 1963 року" довготривалої серії вимірювань продукту поділу 137 Cs і 7 Be, що утворюються в результаті космічного випромінювання до 1986 року.

Однак через аварію на Чорнобильській АЕС у квітні того ж року було введено стільки 137 Cs, що ефект більше не можна спостерігати. Сьогодні в повітрі, яке закручене з землі (технічно «ресуспендовано»), переважно 137 Cs, так що можливий ефект через слідів випадіння зброї, що все ще падає зі стратосфери, вже не піддається вимірюванню.

Після аварії на реакторі у Фукусімі, Японія, спричиненої землетрусом та подальшим цунамі в березні 2011 року, щоденні вимірювання проводились у ПТБ. Після того, як забруднення зменшилось до значень нижче межі виявлення, що досягається щоденними вимірами, періоди продовжувались до двох-трьох днів. Результати показують, що найвищі добові рівні забруднення повітря 131 I при проходженні перших двох «хмар» були на рівні концентрації активності природного радіонукліда 7 Be і швидко стихали. Вплив 137 Cs, що виділяється у Фукусімі, чітко видно із подання середньомісячних значень у довгостроковій серії вимірювань із Брауншвейгу, але становить приблизно від тисячної до кількох десятків тисяч пікових значень, виміряних після аварії на ЧАЕС. Огляд забруднення повітря, виміряного в Європі після аварії на Фукусімі, можна знайти в літературі.

Довгострокові серії вимірювань, доступні в ПТБ для природних радіоактивних нуклідів, які завжди містяться в повітрі поруч із землею, починаються в різний час. Основними причинами цього є, з одного боку, низькі концентрації активності деяких радіонуклідів, а з іншого боку, аналітичні та метрологічні вдосконалення, яких можна було досягти лише поступово. Основним вдосконаленням стала, наприклад, розробка гамма-спектрометрії з високою роздільною здатністю з германієвими спектрометрами. Вони дозволили виміряти багато радіонуклідів, що випромінюють гамма-промені, безпосередньо у зразку, не піддаючи їх радіохімічному аналізу перед вимірюванням, при якому втрати активності, як правило, не уникнути.

Звичайно, радіоактивні нукліди

Криві двох радіонуклідів 7 Be та 22 Na, утворені взаємодією космічного випромінювання з атомами атмосфери (= "космогенна"), демонструють чіткі річні коливання в приблизно постійному інтервалі. Максимум - наприкінці весни або на початку літа, а мінімум - взимку, оскільки проникність тропопаузи змінюється залежно від сезону. Більш тривалі періодичні зміни на кривій вражає приблизно одинадцятирічний цикл сонячних плям, оскільки при високій сонячній активності потік космічних частинок в околицях Землі зменшується, що також зменшує швидкість утворення 7 Бе і 22 Na.

Подібно до 210 Pb, 40 K завжди міститься у повітряному пилі. Як і 238 U або 232 Th, 40 K - це «первинний радіонуклід», який не розкладався з тих пір, як утворився разом з іншими хімічними елементами приблизно 4-5 мільярдів років тому. Період його напіввиведення становить близько 1,3 мільярда років. 40 K присутній як лужний метал практично скрізь у неживій та живій природі.

Люди мають питому активність близько 50 Бк 40 К на кілограм ваги свого тіла. Це середнє значення, помножене на масу тіла зчитувача, призводить до кількості 40 атомів К, які розпадаються в тілі зчитувача щосекунди. На цьому етапі має сенс порівняти цю активність із концентрацією активності природних радіонуклідів у повітрі поблизу землі. З одного боку, стає зрозуміло, наскільки чутливо радіонукліди можна вимірювати в повітрі, а з іншого боку, власна діяльність організму, з якою люди живуть, поки людство вже існує.

У показаних довгострокових рядах вимірювань видно, що середньомісячна концентрація активності 40 К зменшується з кінця 1980-х, що можна пояснити загальними зусиллями щодо підтримання чистоти повітря та модернізацією промислових та опалювальних систем.

Штучні радіоактивні нукліди

Будь ласка, запиши:
Зазвичай діаграма оновлюється, як тільки доступні результати γ-спектрометричного вимірювання останньої тижневої проби. Звичайні процедури радіохімічного розділення та очищення α-променів або β-променів, що випромінюють радіонукліди, не проводилися щоквартально, а щомісячно, з січня 2007 року і вимагають багато часу. Крім того, z. Б. для визначення 238 Pu для подальшого вимірювання необхідний час вимірювання до шести тижнів на зразок. Отже, поточні результати вимірювань екологічного моніторингу ізотопів стронцію, урану та плутонію можна вводити в цю діаграму лише з відповідною затримкою.

На діаграмі показані довгострокові серії вимірювань тих штучних радіонуклідів, які регулярно вимірюються в Брауншвейгу як частина інтегрованої вимірювально-інформаційної системи ІМІС. Результати вимірювань до 1987 р. Походять від робіт, проведених у контексті дослідницьких проектів, які зведені у звіті PTB за 1992 р.

85 кр і 133 ксе
Для визначення цих двох радіоактивних благородних газів PTB відбирає щотижневі проби та надсилає попередньо очищені зразки благородного газу до Федерального управління з радіаційного захисту у Фрайбурзі. Там зразки додатково очищають, криптон і ксенон розділяють за допомогою газової хроматографії та, нарешті, вимірюють радіометрично. Виміряні значення для 133 Xe, показані на кривій, знаходяться в межах досяжних меж виявлення декількох мілібеккерелів на кубічний метр (мБк/м 3). Через короткий період напіввиведення 5,3 доби 133 Xe є показником викиду з джерела, в якому відбувається ділення ядер, або незадовго до викиду.

85 Кр - радіонуклід, який зустрічається як у природі, так і утворюється внаслідок діяльності людини. Це природно виникає як від космічного випромінювання, так і від самовільного розщеплення урану. Він виникає штучно шляхом поділу ядерної зброї або ядерних реакторів. Це єдиний штучний радіонуклід, який в даний час можна регулярно вимірювати, концентрація активності якого в повітрі не зменшувалась, а повільно зростала через його виділення під час переробки відпрацьованого ядерного палива. Період напіввиведення 85 Кр становить 10,6 років. Швидкість його викиду перевищує швидкість розпаду від радіоактивного розпаду, так що щорічний приріст у Німеччині становив приблизно 30 мБк/м 3, що відповідало світовій тенденції. У період між приблизно 2002 та 2004 роками рівень, очевидно, повернувся до стабільного рівня.

Загальний внесок радіоактивних благородних газів 85 Кр і 133 Хе, що містяться в повітрі, до місцевої потужності дози становить менше 30 нано-сівертів на рік (нЗв/рік). Це незначно порівняно із середнім річним опроміненням, якому піддається людина із загальної сукупності. Виражене в тій самій одиниці, середнє річне опромінення становить близько 4100 нЗв/а. Ці зразкові цифри взяті із звіту "Радіоактивність навколишнього середовища у Федеративній Республіці Німеччина 2014" і змінюються лише незначно з року в рік.

90 Sr, 137 Cs та Pu ізотопи
Ці штучні радіонукліди по суті походять з двох джерел. У період до 1986 року випробуваннями ядерної зброї, проведеними в атмосфері, було випущено 90 Sr, 137 Cs і (239 + 240) Pu (на додаток до декількох відсотків 238 Pu). Крім того, порівняно невелика кількість 238 Pu відбувається від супутникових аварій. Якщо супутник мав на борту ізотопну батарею 238 Pu для живлення, він також був зруйнований.

Індикація (239 + 240) Pu вказує на те, що виміряна активність являє собою суміш двох ізотопів Pu 239 Pu і 240 Pu. За допомогою найпоширенішого методу вимірювання, альфа-спектрометрії, два ізотопи можна було лише важко або взагалі розрізнити. Енергії їх альфа-випромінювання занадто подібні. Як результат, ви можете бачити лише суму обох видів діяльності в альфа-спектрі. Сучасні програми для оцінки альфа-спектрів тепер можуть обчислювально відокремлювати діяльність, але необхідно, щоб енергетична роздільна здатність детектора була достатньою і щоб активність обох ізотопів щодо підготовки вимірювань була досить великою. Останнє, як правило, не стосується зразків навколишнього середовища. Сучасні мас-спектрометричні методи дозволяють сьогодні проводити роздільне визначення, але він все ще є досить складним і дорогим, тому його використовують як звичайний метод лише в декількох інститутах.